的激發(fā)光）和熒光壽命成像（485nm的激發(fā)光）來分別記錄拉曼光譜和時(shí)間分辨熒光衰減光譜。如下圖1為純物質(zhì)在532nm激發(fā)光下的MoTe2,1% Fe-MoTe2，2% Fe-MoTe2和5% Fe-MoTe2拉曼光譜圖，從圖中可以看出對(duì)于理想的2H-MoTe2結(jié)構(gòu)有三個(gè)拉曼活性模型，根據(jù)第一性原理計(jì)算和圖1中的插入圖可知，兩個(gè)明顯的峰（A1g和E12g）可被指認(rèn)為兩個(gè)振動(dòng)模式。相比較2%和5%的Fe-MoTe2，在170cm-1（A1g）和230cm-1（E12g）振動(dòng)處可觀察到明顯的藍(lán)移現(xiàn)象，這表明低濃度的Fe離子摻雜會(huì)導(dǎo)致MoTe2晶格對(duì)稱性的選擇性的輕微破壞。圖1 在532nm激發(fā)光下的 ...

外不僅要獲取熒光壽命，還要還原熒光衰減曲線形狀，通常為了解決多指數(shù)衰減，必須能夠在時(shí)間上將記錄的信號(hào)解析到這樣的程度：由幾十個(gè)樣品進(jìn)行衰減。使用普通的電子瞬態(tài)記錄儀很難達(dá)到所需的時(shí)間分辨率。 另外如果發(fā)射的光太弱則無法產(chǎn)生代表光通量的模擬電壓。 實(shí)際上光信號(hào)可能只有每個(gè)激發(fā)/發(fā)射周期的幾個(gè)光子。 然后信號(hào)本身的離散特性導(dǎo)致無法進(jìn)行模擬采樣。 即使可以通過增加激發(fā)功率來獲得更多熒光，也會(huì)存在限制，例如，由于收集光學(xué)損耗、檢測(cè)器靈敏度的光譜限制或在更高激發(fā)功率下的光漂白。Z終，當(dāng)觀察到的樣品僅由幾個(gè)甚至單個(gè)分子組成時(shí)，就會(huì)出現(xiàn)問題。使用時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù)（TCSPC）可以有效解決上述問題。通過周期 ...

7 s左右。熒光壽命是指分子在發(fā)射熒光光子前處于激發(fā)態(tài)的平均時(shí)間。圖1所示的指數(shù)衰減曲線說明了熒光發(fā)射時(shí)間的統(tǒng)計(jì)分布。單熒光團(tuán)的熒光時(shí)間輪廓符合壽命常數(shù)τ的指數(shù)函數(shù)，而拉曼發(fā)射幾乎與激發(fā)激光同時(shí)發(fā)生。由于拉曼信號(hào)比熒光信號(hào)的發(fā)射速度快得多，因此選擇合適的時(shí)間門寬度，原則上可以在檢測(cè)拉曼信號(hào)的同時(shí)最小化熒光的貢獻(xiàn)。圖1.激發(fā)激光脈沖、發(fā)射拉曼散射信號(hào)和發(fā)射熒光的時(shí)間輪廓。熒光強(qiáng)度隨壽命呈指數(shù)衰減，而拉曼發(fā)射幾乎與激發(fā)激光脈沖同時(shí)發(fā)生。例如通過光學(xué)驅(qū)動(dòng)的克爾門去除拉曼信號(hào)中的熒光。克爾門是由一個(gè)非線性的克爾介質(zhì)組成的兩個(gè)交叉偏振器。由于光學(xué)克爾效應(yīng)，克爾介質(zhì)與高能門控激光脈沖之間的非線性相互作用產(chǎn) ...

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